Graphene Nanoribbon Dielectric Passivation Layers for Graphene Electronics

Nobuhiko Mitoma, Yuuta Yano, Hideto Ito,* Yuhei Miyauchi,* Kenichiro Itami*
ACS Appl. Nano Mater.
201928, 4825–4831. DOI: 10.1021/acsanm.9b00767



[GNR誘電体によるグラフェンの不動態化膜の形成]

荷電不純物散乱はグラフェンの電気的特性に大きく損なうため問題となっていた。グラフェンを用いた電子材料の開発には、これら荷電不純物を低減して荷電不純物散乱を起こりにくくし、グラフェンを不動態化できるような高いk誘電体膜の開発が強く求められている。今回我々は、構造的に精密で有機溶媒に可能なグラフェンナノリボン(GNR)が、グラフェンを不動化する保護膜として機能することを明らかにしました。
大きなバンドギャップを有するGNRを縮環π拡張重合(APEX重合)により合成し、有機溶媒に溶かした後、ドロップキャスト法によってグラフェン上厚さ約30 nm程度でGNRを規則正しく積層・配列させることに成功した。その結果、グラフェンのキャリア移動度は、非被覆状態に比べて約2倍の値となった。
さらに電荷輸送およびラマン分光測定の結果、GNR誘電体の積層による不動態化膜の形成によって、charge puddleが減少することが明らかになりました。
これらの結果は、GNR吸着膜がグラフェンを酸素/水の参加還元対の吸着から防ぎ、かつπ-πおよびCH-π相互作用によってグラフェンを下地となるSiO2基板から持ち上げていることを示唆しています。さらに、比較的高い誘電率(約5.2)をもつGNRによって大きな遮蔽効果がたらされたと考えられます。以上のGNRの様々な恩恵を受け、グラフェンの不純物散乱の減少とGNRの電荷移動度の向上が達成されました。

[GNRs as dielectric passivation layer for graphene]

Charged-impurity scattering is a serious problem that hinders the electrical properties of graphene. Toward large-scale and/or flexible graphene-based electronics, there is a strong demand for a high-κ dielectric layer which reduces charged-impurity density and screens the impurity scattering that passivates the graphene. We herein demonstrate that the structurally precise and soluble graphene nanoribbons (GNRs) act as excellent dielectric passivation layers. The wide-gap GNRs, synthesized through annulative π-extension polymerization, were selectively and stably fixed onto graphene via a simple drop-casting method. The carrier mobility of ∼30 nm thick GNR-adlayer-deposited graphene was approximately twice that in its original state. Electrical transport and Raman spectroscopic measurements revealed that the deposition of the GNR dielectric passivation layers reduced the charge puddles. These results suggest that the GNR adlayers prevent graphene from the oxygen/water redox couple adsorption and lift the graphene up from the underlying SiO2 substrate via strong π–π and CH−π interactions. Additionally, the relatively high dielectric constant (∼5.2) of the GNRs contributes to the increased screening effect. All these effects lead to a reduced impurity scattering, which increases carrier mobility..

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